yy.vip易游-JACS：克级量产！12连通镍基金属有机框架的共价配位双驱动原位模块组装

　　YYVIP易游·(中国有限公司)官方网站-金属有机框架(MOFs)的实际应用常受限于结构稳定性、合成复杂度与功能可调性之间的平衡难题。

　　●本研究提出一种简便的原位模块化组装策略，通过一锅反应同步形成共价亚胺键和金属-配体配位键，成功构建高稳定性的12连接Ni8-MOFs。

　　●该策略以醋酸镍、4-氨基吡唑类及多种芳香醛为简单前驱体，在常规回流条件下制备了31种高结晶度Ni8-MOFs（JNU-230至JNU-260）。进一步验证了该合成方法的规模化与可持续性：利用回收的反应溶剂可实现每批次克级量产，且连续3批次以上产物的结晶度与孔隙率均未衰减。

　　●通过原位模块化组装及给体-受体调控，所得JNU-244作为高效稳定的非均相光催化剂，在可见光驱动的交叉脱氢偶联反应中产率高达99%且具备优异循环性能。

　　●该工作为精准、可持续构筑高稳定性多功能MOFs提供了新平台，揭示了共价-配位双驱动协同组装在材料设计中的强大潜力。

　　图1. Ni8-MOFs的原位模块化共组装。通过回流DMF/水混合溶液（含Ni2+、4-氨基吡唑及多种双齿/四齿芳香醛配体），成功构建31种高结晶度Ni8-MOFs。

　　图3. Ni8-MOFs的结构表征。(a) 毫克级与克级合成及使用回收反应介质合成的JNU-230的PXRD图谱对比；(b) 毫克级与克级合成的JNU-260的PXRD图谱对比；(c) 毫克级与第四批次克级合成的JNU-230在77 K下的N2吸附等温线对比；(d) 毫克级与克级合成的JNU-260在77 K下的N2吸附等温线对比；(e) 使用Rigaku XtaLAB Synergy-ED获得的JNU-230衍射图像；(f) 通过不同路径合成的JNU-248的PXRD图谱对比（四种路径差异在于反应模块加入DMF/H2O溶剂体系的顺序。

　　图5. THIQ衍生物与Ag3Pz3的共晶结构。THIQ衍生物与Ag3Pz3形成的共晶结构展示（非氢原子的各向异性位移参数按50%概率水平呈现）。